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中国科大环境学院李文卫教授课题组Journal of Colloid and Interface Science|异质结构催化剂选择性生成表面稳定自由基研究新进展

发布时间:2026/06/26点击次数:

近期,中国科学技术大学环境学院在异质结构催化剂活化过一硫酸盐选择性生成表面稳定自由基及污染物高效去除方面取得了新进展,以“Adaptive electron transfer in nickel-zinc oxide catalysts for selective generation of surface-stabilized radicals”为题,发表于Journal of Colloid and Interface Science。文章共同第一作者为博士研究生周俊华,陈诚和硕士毕业生王帆。

高效高级氧化技术对于废水处理具有重要意义,但在复杂水体环境中同时实现高反应活性和对目标污染物的高选择性仍面临挑战,其根本原因在于自由基与非自由基氧化路径之间通常存在内在的性能权衡。表面稳定自由基具有提高氧化剂利用效率和反应选择性的潜力,但传统催化剂对活性自由基的稳定能力有限,制约了此类活性物种的高效生成。针对这一问题,本研究构建了一种蛋黄–壳结构的 NiO/ZnO 异质结构催化剂,通过活化过一硫酸盐选择性生成表面稳定自由基。该催化剂对典型污染物4-氯苯酚表现出优异的降解性能,氧化剂利用效率达到96.9%,反应动力学常数最高可达单金属对照催化剂的53.2倍。光谱表征与理论计算结果表明,Ni–O–Zn界面单元中存在自适应电子转移过程,可促进高价态Ni3+物种的形成,增强过一硫酸盐在催化剂表面的吸附,并推动其自发断裂,进而生成表面稳定的硫酸根自由基和羟基自由基。同时,蛋黄–壳结构产生的空间限域效应可进一步富集反应物,提高局部反应物浓度。界面电子调控与空间限域效应的协同作用,使该催化体系兼具优异的耐盐性能、环境适应性和催化稳定性。该研究为构建具有可调电子界面的双金属催化剂、实现活性物种的选择性生成,以及发展可持续废水处理技术提供了新的设计思路。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcis.2026.140312