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中国科大环境系李文卫教授课题组合作文章 Angewandte Chemie International Edition | 自激活非均相芬顿体系研究新进展

发布时间:2025/05/19点击次数:

近日,中国科学技术大学俞汉青院士、李文卫教授和华中科技大学黄明杰副研究员合作对非均相类芬顿催化体系展开了深入研究,并为解决非均相催化剂在类Fenton氧化中的失活问题和氧化还原循环受限的双重挑战提供了新策略研究成果题为“Self-activated heterogeneous Fenton process for accelerated degradation of aromatic pollutants over copper oxide catalysts”发表在 Angewandte Chemie International Edition,文章的通讯作者之一为李文卫教授。

过渡金属基材料常被用作非均相类芬顿催化剂,在高级氧化水处理中发挥重要作用。然而,这类材料的实际应用仍受限于较低的催化活性和稳定性。一个重要的原因是污染物积累导致催化剂表面钝化,另一个原因是金属活性中心的氧化还原循环受限。研究发现氧化铜(CuO)可通过配体-金属电荷转移(LMCT)途径稳定并活化苯酚分子,生成表面结合态苯氧自由基,进而介导H2O2活化并促进低价态铜的快速再生。基于此机制,设计制备了Fe-Cu双金属氧化物催化剂,通过强化催化剂-污染物相互作用进一步提升了污染物自激活催化性能。优化后Fe-Cu催化剂其污染物降解活性较Fe2O3提升14倍,H2O2利用率提高2个数量级。该反应体系对多种官能团取代苯类污染物具有普适降解能力,在实际湖水处理中连续运行100天后仍保持稳定性能。

本研究构建了基于CuO催化剂的自激活非均相Fenton(SAHF)体系,解决了水处理体系中非均相催化剂钝化的难题:催化剂表面累积的芳香污染物及其氧化中间体非但不会掩蔽催化活性位点,反而可被激活并成为H2O2活化的有效活性位点,进而实现污染物自加速降解。


论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202508754