近期,中国科学技术大学李文卫教授课题组在水中污染物聚合转移去除研究取得新进展,提出了一种简单的空间位置调控策略,精准调节单原子催化剂活性和选择性,使其兼具高活性与稳定性,通过高效引发聚合转移路径促进了水环境中污染物的去除。研究成果题为“Magnesium Oxide-Supported Single Atoms with Fine-Modulated Steric Location for Polymerization Transfer Removal of Water Pollutants”发表在Environmental Science & Technology,文章的共同第一作者为硕士研究生刘钰沁和华中科技大学博士研究生田立欣。 单原子催化剂(SACs)能够通过聚合转移(PT)途径去除有机污染物,有望以最小的能量/化学投入实现高效的水净化目标。然而,精确构建此类PT高效催化体系仍面临诸多挑战,而且传统的SACs因碳材料支撑结构稳定性欠佳使其应用受到限制。基于此,本研究选用氧化镁(MgO)作为稳定的载体来负载单原子铜(Cu),以驱动基于过硫酸盐(PMS)的类芬顿反应。通过精细调控Cu原子的空间位置由晶格内嵌转变为表面负载,该体系在PT过程中的催化路径发生了本质性的变化,显著提升了有机物的去除性能。该催化路径的转变主要源于Cu原子d带中心的下移。改性后的催化剂可通过近100%的PT路径实现水中酚类化合物的快速、彻底去除。同时,该催化剂还具备出色的结构稳定性和环境抗干扰能力,并在湖水及工业焦化废水处理中成功的应用。本研究验证了此类空间工程策略对其他以MgO为载体的单原子具有普适性,如Fe、Co和Ni SACs。该工作为推动基于SACs的高级氧化技术迈向可持续的水净化应用提供了有力支撑。 论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.4c06608 |