近日，中国科学技术大学环境学院李文卫教授课题组联合南开大学等单位，在纳米限域单原子催化剂用于稳定类芬顿水污染控制方面取得新进展。相关成果以 “Nanoconfined Single-Atom Network With Tailored Mesoporous Pore Architecture for Stable Fenton-Like Catalysis” 为题发表于 Advanced Functional Materials。该论文报道了一种具有可调介孔结构的钴单原子网络催化剂，为提升过一硫酸盐活化效率和污染物稳定去除提供了新的材料设计思路。

类芬顿高级氧化技术是水污染控制的重要手段，但传统异相催化体系常受限于界面传质效率不足、活性位点利用率有限以及复杂水体条件下稳定性不足等问题。单原子催化剂因具有明确的活性中心和较高原子利用率，在类芬顿反应中受到广泛关注。然而，常规氮掺杂碳负载单原子催化剂仍面临制备成本较高、长期稳定性有限等问题。针对上述问题，本研究通过硬模板法构建了钴单原子网络催化剂（Co-SAN），并将其用于过一硫酸盐活化。研究表明，定制化介孔结构不仅增强了污染物和氧化剂在催化界面的富集，还可调控反应路径，使体系由以单线态氧为主的反应过程转向以高价 Co(IV)=O 物种为主的氧化路径，从而显著提升污染物降解动力学，较传统 Co-SAC 体系提高 50.5 倍。机制研究表明，纳米限域结构诱导的反应路径转变主要来源于凸形界面处关键 O* 中间体的优先形成。该结构调控方式不仅改善了界面传质过程，也为高价金属氧物种的高效生成提供了有利环境。进一步实验显示，Co-SAN/PMS 体系在不同水质条件下均表现出良好的污染物去除性能，并可在流通式膜反应器中实现连续湖水净化，显示出面向实际水处理应用的潜力。本研究从孔道结构设计和界面反应路径调控角度，揭示了纳米限域单原子网络促进稳定类芬顿催化的作用机制，为发展高效、稳定、低碳的高级氧化水处理技术提供了新的理论依据和材料设计策略。

论文链接： https://doi.org/10.1002/adfm.76073