光催化污染控制耦合资源回收

1. 全无机光催化剂晶面/双助催化剂控制光生电荷传输活化分子氧

利用光生电子与空穴进行分子氧活化是污染物资源化转化的主要手段之一，然而现阶段分子氧活化的催化剂主要为有机光催化剂，其自降解行为使其无法满足未来国家双碳战略发展。与此同时，无机光催化剂虽然稳定但是由于其空间电荷分离效率低导致分子氧活化效能低。因此，如何实现稳定且高效的分子氧活化光催化剂是当前的主要挑战之一。我们基于无机单晶半导体晶面控制空间电荷分离的特性，在单晶钒酸铋的{010}与{110}晶面上选择性生长了Pd与CoOx，实现了单晶钒酸铋的能带结构调控以及高效空间电荷分离，首次将无机光催化剂分子氧活化合成过氧化氢能量转化效率推进至0.3%。相关成果发表在Nature Communications (2022) 13: 1034。

2. 晶面控制选择性能带结构调控光催化卤代芳香污染物资源化转化

光催化污染物分子转化的催化剂设计主要考虑因素有空间电荷分离传输效率和表面反应活性两个方面，然而当前的光催化剂由于催化活性位点的距离尺度普遍在纳米级别，无法对能带结构进行选择性调控，进而无法实现光生电荷传输与表面催化活性的同步调控。团队基于单晶半导体晶面控制空间电荷分离的特性，通过光沉积手段选择性调控单晶半导体钒酸铋的不同晶面的表面电势，进而解锁了光生电荷分离驱动力，进一步提高了H2O2的光合成效率。该体系可应用于氯代芳香类有机污染物的光催化转化为低碳链无毒产物，为后续高效生物处理提供了有利条件。相关成果发表在Nature Communications (2022) 13: 7783。