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中国科大环境系王允坤老师组 ACS Nano |3D配位双原子催化研究新进展
发布时间:2025-04-06 点击次数:

  近日,中科大环境系王允坤老师课题组在3D配位双原子催化研究方面取得新进展。相关研究成果以Coordination Anions Dimensionality-Engineered Dual-Atom Catalysts for Enhanced Fenton-Like Reactions: 3D Coordination Induced Spin-State Transition为题,202544日发表于ACS NanoDOI: 10.1021/acsnano.5c00567)。

  双原子催化剂(DACs)在类芬顿反应中展现出较大的应用潜力。然而,有效调节其电子结构和深入揭示驱动其高催化活性的机制仍然是一个挑战。在此,研究团队提出了一种配位阴离子维度工程策略,通过生物质合成了具有3D配位结构的FeCo-N4O1C双原子催化剂,其中FeCo原子由二维平面N原子和三维轴向O原子桥接。独特的电子结构和多活性位点协同作用使FeCo-N4O1C展现出较高的过一硫酸盐活化能力,归一化反应速率常数比大多数报道的催化剂提高了1~2个数量级。与单原子Fe-N4O1C相比,FeCo-N4O1C3D配位结构诱导Fe的自旋态从低自旋态转变为中自旋态,导致中间体的适度吸附和解吸,从而降低了1O2Co(IV)=O生成的能垒。FeCo-N4O1C中的Co原子通过桥接的N原子和O原子向邻近的Fe原子提供电子,有效抑制了活性位点的失活。此外,FeCo-N4O1C催化膜在错流过滤系统中连续运行7天后,有机污染物的去除率仍保持在100%。该研究通过DACs的自旋态调控深入揭示了电子结构与催化性能之间的关系,为大规模合成低成本、高效且稳定的DACs提供了一种有前景的方法。

该工作得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、安徽省科技重大专项和中国博士后科学基金等项目的支持。同时,研究还得到了合肥超算中心、上海同步辐射光源以及合肥同步辐射光源的支持。

 

 

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c00567